Die Stadt Heidelberg begann im Jahre 1706 mit der Rodung des städtischen Allmendwaldes auf dem Königstuhl, um Felder anzulegen. Für den Pächter dieser Felder wurde am Busenbrunnen der Busenbrunner Hof errichtet, um den sich weitere Bauernhöfe gruppierten. Der heutige Siedlungsname Kohlhof hat sich erst im Laufe der Zeit durchgesetzt und rührt von der im nahen Kohlwald betriebenen Köhlerei her. Bis im späten 18. Jahrhundert lebten rund 100 Personen im Kohlhof, im 19. Jahrhundert wanderten viele Landwirte jedoch wieder ab.
In der Zeit nach 1800 wurde der Rücken des Königstuhls auch als Ausflugsziel entdeckt. Zunächst kamen Kirchweihgesellschaften, die den beschwerlichen Weg von der Altstadt hinauf in die bewaldeten Berge auf sich nahmen. Nach der Errichtung des nahen Kurhotels (1890) und der Bergbahn auf den Königstuhl (1905) wurde die Kohlhof-Siedlung beliebt bei Künstlern und Intellektuellen, die sich dort auch niederließen und mit ihren Bauten das heutige Bild der Siedlung mitgeprägt haben.
Im Busenbrunner Hof, in dem sich vor 1854 auch die Schule der Schule Siedlung befand, war ab dem späten 19. Jahrhundert eine Gaststube eingerichtet. In dem 1957 gebauten und 1997 modernisierten Anwesen verkehrten bereits zahlreiche Prominente, darunter die Schriftstellerin Hilde Domin und der Schriftsteller Günter Grass.
Seit 2017 befindet sich das Restaurant OBEN im Alten Kohlhof und wurde 2018 mit einem Stern des Guide Michelin ausgezeichnet.
